El Orfeó Català se fundó el 6 de septiembre de 1891 y desde los inicios Aureli Capmany figura como miembro de la Junta y socio,  y participa activamente en la entidad.

Conservamos determinados documentos, como la primera acta de la Junta del Orfeó, en la que él es nombrado miembro y de la que formó parte entre el 1891 y el 1893. También como socio propuso el nombramiento de otros socios. Así, Aureli Capmany propuso que fuera admitido Enrique Granados, y entre otra documentación cabe destacar un documento fundacional con un dibujo de José Lapeyra donde figuran todos los socios que fundaron el Orfeó en 1891, entre ellos el nombre de Capmany, situado en séptimo lugar.

Fruto de su vinculación con la entidad nos queda testimonio de la correspondencia que mantuvo también con Lluís Millet i Pagès. Destaquemos una larga dedicatoria en forma de anécdota dedicada al director del Orfeó, que se encuentra en el libro obsequiado a Lluís Millet con motivo del 50 aniversario del Orfeó Català. En esta dedicatoria Capmany dejó constancia de la experiencia que compartía con el mismo Millet, y que para celebrar que el Orfeó ya había cumplido un año, un grupo de cantantes subieron a la colina de Montcada para ver salir el sol.
Asimismo, entre la correspondencia debemos destacar una carta que envía Capmany al maestro Millet con motivo de un viaje que hace el maestro en Alemania, o por ejemplo la extensa carta de respuesta a Capmany de Lluís M. Millet aceptando la tarea como director de la Schola Orfeónica

Uno de sus proyectos más ambiciosos fue la publicación del "Cancionero popular". En este proyecto Capmany publicó hasta cien canciones, entre los años 1901 y 1913, editadas en hojas sueltas que se vendían a diez céntimos, y que posteriormente se religa. Cada canción va acompañada de un grabado inédito hecho expresamente para la edición original por los artistas más importantes de la época: Adrià Gual, Apel·les Mestres, Alexandre de Riquer, Francesc Galí, Albert Pahissa y Antoni Utrillo, entre otros. Presentamos aquí una selección de canciones con los grabados correspondientes.
Decía Apel·les Mestres en la introducción que hacía para el tercer volumen de canciones que recogió Capmany: "la canción popular, es decir, la canción, no es hija de todos, no es obra de un grupo de iletrados, no es fruto de muchos árboles, sino de uno solo, de un poeta más o menos ilustrado, pero poeta al fin, y buen rimador casi siempre [...] aquella canción, aquella que inspirándose en un hecho real que interesaba a todos, escrita en forma sencilla, incorrecta quizás, gracias a la espontaneidad y a la premura del tiempo con que había sido compuesta, [...] se encontraba en condiciones inmejorables para que todos pudieran entenderla, retenerla y repetirla ".

Entre la colección de programas que conservamos al CEDOC figura un programa de la actuación en el Palau de la Música del Esbart Catalán Dansaire 1916, con la colaboración de Joan Tomás. Posteriormente predominan los programas de homenaje a Capmany. El primero de todos es del 1948, por el 80 aniversario, seguido del homenaje de 1968, organizado en el X Festival de la Danza Catalana, y el de 1979, un homenaje que se le rindió conjuntamente con Joan Matas, nacido en Figueres en 1901 y que junto con Aureli Capmany fundó y dirigió el Esbart de Danzantes Barcino de la Agrupación Folklórica Aureli Capmany. Decía su hija M. Aurèlia Capmany, tras el homenaje ofrecido en el Palau en 1979: "Hoy, Aureli Capmany y Joan Matas serían felices, verían que su vida entregada a los demás no había sido en vano, y que el rastro de su obra, su auténtica supervivencia existe en todos aquellos que continúan la labor iniciada hace muchos años, justo en el momento y la hora que nuestro pueblo volvía a nacer. Nuestro pueblo sabe de renacimiento, porque ha conocido momentos duros en los que todo parecía perdido. Pero si podemos decir, hoy, que no estaba todo perdido es porque día a día, sin fatiga, sin descanso, aquellos hombres enamorados de nuestra cultura popular fueron acumulando conocimientos y los fueron comunicando a sus compañeros de viaje ".