L’Orfeó Català es va fundar el 6 de setembre de 1891 i des dels inicis Aureli Capmany figura com a membre de la Junta i soci,  i participa activament a l’entitat.

Conservem determinats documents, com la primera acta de la Junta de l’Orfeó, en què ell és nomenat membre i de la qual va formar part entre el 1891 i el 1893. També com a soci proposà el nomenament d’altres socis. Així, Aureli Capmany proposà que hi fos admès Enric Granados, i entre altra documentació cal destacar un document fundacional amb un dibuix de Josep Lapeyra on figuren tots els socis fundadors de l’Orfeó el 1891, entre ells el nom de Capmany, situat en setè lloc.

Fruit de la seva vinculació amb l’entitat ens queda testimoni de la correspondència que va mantenir també amb Lluís Millet i Pagès i també al seu fill LLuís M. Millet. Destaquem-ne una llarga dedicatòria en forma d’anècdota dedicada al director de l'Orfeó, que es troba al llibre regalat a Lluís Millet amb motiu del 50è aniversari de l’Orfeó Català. En aquesta dedicatòria Capmany deixà constància de l’experiència que compartia amb el mateix Millet, i que per celebrar que l’Orfeó ja havia complert un any, un grup de cantaires van pujar al turó de Montcada per veure sortir el sol.

Així mateix, entre la correspondència hem de destacar una carta que envia Capmany al mestre Millet amb motiu d’un viatge que fa el mestre a Alemanya, o per exemple l’extensa carta de resposta a Capmany de Lluís M. Millet acceptant la tasca com a director de l’Schola Orfeònica

Un dels seus projectes més ambiciosos va ser la publicació del Cançoner popular. En aquest projecte Capmany publicà fins a cent cançons, entre els anys 1901 i 1913, editades en fulls solts que es venien a deu cèntims, i que posteriorment es relligaren. Cada cançó va acompanyada d’un gravat inèdit fet expressament per a l’edició original pels artistes més importants de l’època: Adrià Gual, Apel·les Mestres, Alexandre de Riquer, Francesc Galí, Albert Pahissa i Antoni Utrillo, entre d’altres. Presentem aquí una selecció de cançons amb els gravats corresponents.

Deia Apel·les Mestres en la introducció que feia per al tercer volum de cançons que va recollir Capmany: “la cançó popular, és a dir, la cançó, no és filla de tothom, no és obra d’una colla d’il·letrats, no és fruit de molts arbres, sinó d’un de sol, d’un poeta més o menys il·lustrat, però poeta a la fi, y bon rimaire quasi sempre [...] aquella cançó, aquella que inspirant-se en un fet real que interessava a tothom, escrita en forma senzilla, incorrecta potser, mercès a l’espontaneïtat i a la premura del temps amb que havia sigut composta, [...] es trobava en condicions immillorables perquè tothom pogués entendre-la, retenir-la i repetir-la”.

Entre la col·lecció de programes que conservem al CEDOC figura un programa de l’actuació al Palau de la Música de l’Esbart Català Dansaire l’any 1916, amb la col·laboració de Joan Tomàs. Posteriorment hi predominen els programes d’homenatge a Capmany. El primer de tots és del 1948, pel 80è aniversari, seguit de l’homenatge de l’any 1968, organitzat al X Festival de la Dansa Catalana, i el del 1979, un homenatge que se li va retre conjuntament amb Joan Matas, nascut a Figueres el 1901 i que juntament amb Aureli Capmany va fundar i dirigir l’Esbart de Dansaires Barcino de l’Agrupació Folklòrica Aureli Capmany. Deia la seva filla M. Aurèlia Capmany, després de l’homenatge ofert al Palau l’any 1979: “Avui, Aureli Capmany i Joan Matas serien feliços, veurien que la seva vida lliurada als altres no havia estat endebades, i que el rastre de la seva obra, la seva autèntica supervivència existeix en tots aquells que continuen la tasca començada fa molts anys, just en el moment i l’hora que el nostre poble tornava a néixer. El nostre poble en sap, de renaixences, perquè ha conegut moments durs en què tot semblava perdut. Però si podem dir, avui, que no estava tot perdut és perquè dia a dia, sense fatiga, sense descans, aquells homes enamorats de la nostra cultura popular van anar acumulant coneixements i els van anar comunicant als seus companys de viatge”.